Kết hợp học máy và quang phổ hấp thụ tia X: Xác định đặc tính vật liệu

Việc làm sáng tỏ cấu trúc nguyên tử của các vật liệu không đồng nhất, chẳng hạn như cặn carbon do vụ nổ của chất nổ mạnh tạo ra, từ lâu đã là một thách thức không nhỏ đối với các nhà khoa học vật liệu. Lý do là bởi, quá trình này thường tiêu tốn rất nhiều công sức, và trong nhiều trường hợp, công đoạn này còn liên quan đến việc sử dụng các thông số thực nghiệm - một yếu tố càng gây khó khăn hơn cho việc nghiên cứu.

Trước thực tế ấy, các nhà khoa học thuộc Phòng thí nghiệm quốc gia Lawrence Livermore (Mỹ) gồm TS. Phạm Tuấn Anh và TS. Wonseok Jeong đã đi tìm lời giải cho bài toán này và mới đây đã phát triển được một phương pháp kết hợp học máy với quang phổ hấp thụ tia X (XANES) để làm sáng tỏ đặc tính hóa học của carbon nitrit vô định hình - một loại vật liệu không đồng nhất.

Kết quả nghiên cứu mới đây đã được công bố trong bài báo “Integrating Machine Learning Potential and X-ray Absorption Spectroscopy for Predicting the Chemical Speciation of Disordered Carbon Nitrides” trên tạp chí Chemistry of Materials.

Sự kết hợp đặc biệt

Việc xác định chính xác thông tin cấu trúc nguyên tử trong vật liệu chức năng nghe tưởng chừng không có gì đặc biệt, song thực tế lại có thể mang lại tiềm năng và ý nghĩa lớn đối với các công nghệ mới nổi, từ việc lưu trữ năng lượng đến việc chuyển đổi sang màng chọn lọc ion. Cho đến nay, các kỹ thuật quang phổ, chẳng hạn như cấu trúc biên gần hấp thụ tia X (XANES) đã được sử dụng rộng rãi để mô tả đặc tính vật liệu. Bên cạnh đó, các phương pháp khác như quang phổ quang điện tử tia X áp suất xung quanh cũng là một phương pháp đầy hứa hẹn để nghiên cứu các loại hóa chất ở các bề mặt, nhóm nghiên cứu tại Phòng thí nghiệm Quốc gia Lawrence Livermore cho hay.

Song, từ kinh nghiệm thực tế, các nhà khoa học cho biết, việc xác định các loại hóa chất từ ​​các phép đo quang phổ như vậy có thể gặp hạn chế vì các đặc điểm quang phổ thường có sự trùng lặp đáng kể, khiến cho việc giải thích kết quả trở nên rất khó khăn. Đối với các hệ tinh thể hoặc các bề mặt có đặc tính rõ ràng, các tiêu chuẩn thực nghiệm dựa trên vật liệu tinh thể có thể hỗ trợ việc giải thích quang phổ; song, các tiêu chuẩn tham chiếu như vậy có thể lại kém tin cậy hơn nhiều đối với các hệ thống “rối loạn” có biểu hiện không đồng nhất về cấu trúc và hóa học. “Việc trích xuất thông tin hóa học từ các đầu dò thí nghiệm vẫn là một thách thức đáng kể, đặc biệt đối với các vật liệu không đồng nhất”, nhóm nghiên cứu cho biết.

Để giải quyết thách thức này, TS.Phạm Tuấn Anh và các cộng sự đã phát triển một phương pháp tích hợp, bắt đầu bằng việc phát triển các tiềm năng học máy có khả năng khám phá hiệu quả không gian cấu hình rộng lớn của carbon nitrit vô định hình như một hệ thống đại diện. Mô hình dựa trên mạng thần kinh này cho phép xác định các cấu trúc cục bộ đại diện trong vật liệu, cung cấp cái nhìn sâu sắc về cách các cấu trúc này phát triển theo mật độ và thành phần hóa học.Thực tế, các mô hình mạng lưới thần kinh đã được áp dụng trong một số nghiên cứu gần đây, tuy nhiên, “các nghiên cứu này chủ yếu tập trung vào việc làm sáng tỏ mối quan hệ cấu trúc-phổ đối với chất rắn kết tinh hoặc các phân tử nhỏ, trong khi các hệ vật liệu không đồng nhất lại chưa nhận được nhiều sự chú ý”, nhóm nghiên cứu cho biết.

Và bằng cách kết hợp các tiềm năng học máy này với các mô phỏng nguyên tử có độ chính xác cao, các nhà nghiên cứu đã thiết lập mối tương quan giữa cấu trúc nguyên tử cục bộ và dấu hiệu quang phổ. Mối tương quan này chính là cơ sở để diễn giải dữ liệu XANES thử nghiệm, cho phép trích xuất thông tin hóa học quan trọng từ quang phổ phức tạp - và qua đó giúp dự đoán nhanh chóng và chính xác hơn cấu trúc và thành phần hóa học của các vật liệu.

“Trong nghiên cứu mới, chúng tôi hướng đến mục tiêu giải quyết các thách thức lâu dài trong việc mô tả đặc tính của các sản phẩm kích nổ và vật liệu không đồng nhất nói chung bằng cách tích hợp các phương pháp tính toán với các kỹ thuật thử nghiệm”, TS. Jeong - tác giả thứ nhất của bài báo - chia sẻ trên bản tin của Phòng thí nghiệm Quốc gia Lawrence Livermore.

“Phương pháp tiếp cận của chúng tôi không chỉ nâng cao hiểu biết về các vật liệu này mà còn đặt nền tảng cho các nghiên cứu tương tự trên các hệ thống vật liệu và phương pháp mô tả đặc tính khác nhau. Chẳng hạn, phương pháp này có thể dễ dàng được sử dụng để dự đoán sự phân loại nguyên tố cho một loạt dư lượng carbon và cung cấp đầu vào để cải thiện các mô hình kích nổ”, TS. Phạm Tuấn Anh - chủ nhiệm đề tài cho biết.

Mở ra nhiều tiềm năng

Nhóm nghiên cứu nhận định, những phát hiện mới này là một bước tiến đáng kể trong lĩnh vực khoa học vật liệu cũng như đưa ra một khuôn khổ vững chắc để làm sáng tỏ sự phân biệt nguyên tử của các hệ thống vô định hình. Không chỉ vậy, phương pháp này còn có tính linh hoạt, do đó có thể dễ dàng được điều chỉnh để nghiên cứu các loại vật liệu khác và các đầu dò mô tả đặc tính thực nghiệm, từ đó mở đường cho việc giải thích các phép đo quang phổ theo thời gian thực.

Nhìn chung, kết quả của nhóm TS. Phạm Tuấn Anh cung cấp những hiểu biết sâu sắc mới về cấu trúc nguyên tử cục bộ của các hệ thống, và trong bối cảnh rộng hơn, nó còn thể hiện một bước quan trọng trong việc thiết lập một khuôn khổ tự động để mô tả nhanh chóng đặc tính của các vật liệu không đồng nhất có cấu trúc phức tạp.

Điểm đặc biệt là nghiên cứu này bao gồm sự hợp tác giữa các nhà khoa học từ nhiều lĩnh vực khác nhau - qua đó thể hiện tính chất liên ngành của nghiên cứu. Khi các nhà khoa học tiếp tục khám phá “ranh giới” của việc thiết kế và đặc tính vật liệu, “các phương pháp như thế này hứa hẹn sẽ mở ra những cơ hội mới cho việc đổi mới công nghệ và khám phá khoa học”, TS. Jeong mường tượng.

Nhìn về tương lai, TS. Phạm Tuấn Anh và các đồng nghiệp nhận thấy vẫn còn nhiều điểm có thể tiếp tục đào sâu để cải thiện phương pháp mà nhóm đã phát triển. “Cách tiếp cận mà chúng tôi đã phác thảo ra ở đây không phải là không có hạn chế, và điều này có thể thúc đẩy sự phát triển hơn nữa trong cộng đồng”, nhóm nghiên cứu chia sẻ. Chẳng hạn, các yếu tố vật lý bổ sung cần được xem xét để cải thiện tính chân thực của các mô hình mô phỏng. “Các mô hình của chúng tôi chỉ xem xét carbon và nitơ, tuy nhiên các vật liệu thực tế thường chứa các nguyên tố bổ sung và các nhóm chức hóa học khác có thể có ảnh hưởng đáng kể đến phổ XANES”, nhóm nghiên cứu thẳng thắn chỉ ra một điểm hạn chế.

Bên cạnh đó, các nhà khoa học cũng cho biết, phương pháp này vẫn còn một số nhược điểm khác có liên quan đến những hạn chế nội tại của tính toán lý thuyết hàm mật độ trong việc dự đoán cấu trúc điện tử của vật liệu phức tạp, và do đó, có thể cần một lý thuyết cấp cao hơn để tinh chỉnh dấu vân tay quang phổ cho các motif hóa học (những đoạn trình tự có kích thước ngắn). Nhóm nghiên cứu cũng lưu ý rằng, mặc dù các phương pháp phân cụm có thể có giá trị để tinh chỉnh dấu vân tay quang phổ và ghi lại các biến thể trong quang phổ, song, việc xác định thời điểm phân cụm là điều cần thiết, và số lượng cụm tối ưu và các đặc tính vật lý và hóa học cơ bản của mỗi cụm “thực sự là những câu hỏi phức tạp đòi hỏi phải nghiên cứu thêm”, nhóm nghiên cứu chia sẻ.